上海学院化学大学、人工微结构和介观化学国家重点实验室刘运全院长课题组提出了基于超短高硬度时空涡旋光束（,STOV）获得可控纵向轨道角动量极紫外高次纹波形成（High,HHG）的方式，发觉时空涡旋光束形成纹波的特点波谱结构，阐明了其内在化学机制。2021年12月28日，相关研究成果以《控制高次纹波形成中光子的纵向轨道角动量》（“inhigh”）为题，在线发表于《物理评论快报》（）。
光子的轨道角动量（,OAM）是描述光子量子态的重要数学量之一。光子角动量的形成、测量和调控是光场调控研究的前沿，其所提供的光场自由度已被广泛应用于超区分成像、量子通讯以及生物医学等研究领域。其中，在超快激光科学领域，高次纹波形成（HHG）是重要的强场化学现象之一；超快强激光驱动的高次纹波是一种理想的超短相干极紫外光源，在阿秒化学研究中饰演着非常重要的角色。
借助携带横向轨道角动量的涡旋光场，驱动高次纹波形成（简称OAM-HHG），是制备和调控极紫外涡旋光束的重要手段。但是，在高次纹波形成过程中，因为电子的有质动力运动远大于激光波长，在一定程度上限制了传统OAM-HHG方案对极紫外光场的精细调控。近来，研究者在实验上获得了一种新奇的时空涡旋光束（STOV），该光束的纵向轨道角动量垂直于其传播方向。这些时空涡旋光束的涡旋结构，处于时间-空间平面内【图1(a)】，为高次纹波极紫外光源的形成提供了一种全新且非常灵活的调控自由度。由此也引起了一系列须要解决的问题，例如：光场的时空结构怎样影响高次纹波幅射？纵向轨道角动量在高次纹波形成过程中遵守如何的守恒规律……这些问题是探求强时空结构光场与物质互相作用的基础。为此，阐明超短高硬度时空涡旋光束驱动高次纹波形成过程的化学现象和本质，对超快科学、光场调控以及光与物质互相作用等都十分重要。
刘运全院长课题组研究了超短高硬度时空涡旋光束驱动高次纹波形成（简称STOV-HHG）的数学过程，获得了纹波幅射的特点波谱结构【图1(c)】，并阐明了其内在的化学机制。她们发觉超短时空涡旋驱动光束的空间啁啾【图1(b)】，会使高次纹波波谱形成明显的频谱倾斜电子轨道角动量公式，再加上光束时空相位奇点对电子再碰撞时间的影响，高次纹波波谱中会形成奇特的干涉结构；通过提取每一阶纹波的时空硬度分布和相位结构，总结出对于第n阶纹波，光子的平均纵向轨道角动量满足Ln=nℓℏ，其中ℓ为驱动光的时空拓扑荷数，ℏ为约化的普朗克常数。
课题组结合前期发展的精密时间-频度双色光场合成技术【Nat15,765–771(2021)】，进一步提出了一种全新的反向载流子-反向涡旋的双色时空涡旋光束电子轨道角动量公式，发觉借助这些光束可以对极紫外光束的时空拓扑荷数进行有效调控，为实验上形成可控纵向轨道角动量的极紫外光束提供了重要途径（图2）。这些光束有望应用于强激光场中光子载流子角动量和纵向轨道角动量之间互相作用的研究【Nat.15,115–120(2021)】。
图1.(a)STOV的时空电场结构；(b)STOV的时空频谱结构；(c)STOV驱动HHG过程得到的特点波谱
图2.(a)反向载流子-反向涡旋的双色时空涡旋光束驱动形成的HHG谱；(b)极紫外STOV的时空硬度分布；(c)极紫外STOV的时空相位分布
上海学院化学大学2017级博士研究生方一奇为第一作者，刘运全为通信作者。
上述研究工作得到国家自然科学基金，及上海量子信息科学研究中心、极端光学协同创新中心和天津学院长三角光电科学研究院等支持。
