日前，中国科学院院长陈阳、哈尔滨师范大学珠海分院院长肖淑敏、澳大利亚国立学院院长邱成伟在微电子交叉学科领域取得重要进展-纳米光学和手性光学。 合作团队在介质超表面引入微小的倾斜扰动，首次实现并观测到具有极强内在手性的连续域中的禁闭态（BIC），同时获得了高达0.93的圆二色性信号和信号高达 2663 的光波段。 光学品质因数显着改善了光与物质之间的手性相互作用。 该研究在手性光学领域具有广阔的应用前景。 1月19日，相关研究成果以bound in the为题发表在《自然》（）杂志上。
手性()是自然界的一个基本属性。 当一个物体通过旋转和平移等操作难以与其镜像重合时，该物体就具有手性。 手性在自然界中广泛存在角动量定理的实际应用，从我们的手掌到宇宙中的星辰。 更重要的是，构成生物体的基本大分子，如：多肽、核糖核苷酸、单糖等，也具有手性结构，生物体对这些基本单元的构象选择具有极端偏好。 例如：肽是L型，脂类是D型。
相应地，许多生理现象的形成都是由于分子手性的精确识别和严格匹配。 因此，材料手性的研究不仅在乳品化妆品、疾病诊断、药物研发等领域具有重要的应用价值，而且有助于探索生命起源之谜。 该刊将“为什么生命需要手性”列为最新的“125个世界前沿科学问题”之一。
手性物质的两种对映体()具有基本相同的化学性质、化学性质和热力学性质，当手性物质与手性圆偏振相互作用时，会形成手性光学响应，如圆二色性(CD)和旋转光谱(ORD) )，这也是研究物质手性最常用的方法，催生了光学领域的一个重要分支——手性光学()。 作为一门历史悠久、应用广泛的学科分支，手性光学研究的核心是增强光与物质之间的手性相互作用，但自然界中物质固有的手性普遍很弱，由此产生的手性光学响应为也很虚弱。 检测不到。
近年来，随着光学超表面领域的发展，手性超表面也受到了广泛的关注和研究，其主要依靠构成单元（元原子）的手性微纳结构形成强烈的手性光学响应。 然而，现有的手性超表面，无论是基于等离子体铌酸锂还是电介质，仍然没有很强的CD信号，更重要的是共振峰的品质因数（Q）不高，导致本征光和物质的手性相互作用是有限的。 连续体中的束缚态 (BIC) 是存在于辐射连续波谱中但保持局域化的电磁本征态。 它具有Q值极大、光与物质相互作用强的特点。 相反，手性连续体中的受限态（BIC）表现为一个载流子方向的圆极化完全前馈，并与另一个载流子方向的圆极化强烈相互作用，同时形成最大的圆极化时间。 二色性 (CD=1) 和非常高的品质因数。 Y.、A.Alu、J.等国际知名研究组虽然从理论上提出了BIC的实现，但由于结构设计无法通过实验实现，此类工作还停留在理论阶段，具有内在手性的实现而光频带连续体中俘获态的观测仍然是该领域的热点和难点研究课题。
以往的理论研究发现，实现BIC的关键和难点在于打破结构的面外镜像对称性，这与常用的二维结构微纳加工方法（如：FIB 、EBL 等）。 作者创新性地提出通过结构倾斜的方式打破TiO2介电超表面的面外镜像对称性，结合面内矩形纳米孔设计，实现三维真手性（图1a）。 超表面是通过引入面内几何扰动α和面外几何扰动φ从常见的垂直方孔超表面演变而来的，并支持一系列共振Bloch模式（图1b）。 对于基本模式 TM1，当没有平面内和平面外扰动（α = 0，φ = 0）时，该模式在 Γ 点的连续体中支持对称保护约束状态（-BIC）在动量空间。
为了剖析结构扰动对模式固有手性的影响，研究人员开发了一种基于近场和远场光学手性守恒的微观模型。 当仅引入面内扰动时（α≠0，φ=0），BIC 模式退化为准 BIC 模式。 此时，模式的近场手性可以由光学手性密度OCD=-12ωRe[D? B*]判断，由于OCD是奇校验(-odd)标量，结构的面外镜像对称性会促使OCD在对称面右侧反对称分布(图1c)。 类比于坡印亭定律，光学手性在近场和远场的分布也服从守恒原理，因此当OCD在近场呈反对称分布并相互抵消时，该光的远场辐射mode 也没有手性。 表现为线偏振光。 当同时引入面内和面外扰动时（α≠0，φ≠0），OCD 在近场的反对称分布被打破（图 1d），没有抵消的 OCD 将是“释放”到远场，形成手性远场辐射，其圆偏振可以从近场OCD的不平衡度推导出来，而这个微观模型也明确阐明了为什么打破面外镜对称是关键实现BIC。
由结构倾斜引起的BIC的固有手性也可以根据手性光学的广义理论来解释，即物体的光学手性由偶极子近似下的p⊥·m⊥决定，其中p⊥和m⊥分别是物体的电偶极子p和磁偶极子m在垂直于入射波矢量k的平面上的投影。 对于这项工作中的介电超表面，当没有引入结构倾斜时，对称平面（z = 0）上的TM1-准BIC磁场分布在平面内，电场分布在平面外（图.1d)，此时p⊥·m⊥为零，不具有内在手性。 并且当介质孔沿x方向倾斜时，电偶极子p也急剧倾斜，形成非零p⊥·m⊥和本征手性。
为了制备这些倾斜的纳米多孔超表面并精确控制倾斜角度，作者开发了一种倾斜的反应离子刻蚀工艺：将通过 EBL 预爆和固定的样品以一定角度放置在基板上，通过 EBL 发射的离子束射频源TiO2薄膜的渗氮经铝挡板上的孔径校正后入射到样品上（图2a），通过严格的周期和规格设计，在反应离子刻蚀室内产生光滑的各向同性相的铝挡板。 势线，以实现对纳米孔倾斜角度的精确控制，并在整个超表面区域显示出良好的一致性（图2b）。
为了获得最大的远场光学手性，需要共同设计面内扰动α和面外扰动φ。 通过估计TM1-quasi-BIC的本征偏振光在动量空间的分布，作者发现面内扰动α的引入会导致代表BIC模式的偏振光奇点V分裂成两个C点具有相反的圆偏振光（即C-和C+），并且面外扰动φ的引入将导致整个偏振光分布向两侧移动。 当α和φ取一组合适的值（如α=0.12，φ=0.1）时，C+点正好平移到动量空间的Γ点（图2c），实现了BIC，即通过仿真和实验获得的角度可分辨透射光谱也验证了BIC的实现（图2d）。
从以上结果可以看出α和φ的协同作用是实现超表面系统BIC的关键，实验和理论结果也表明C点在动量空间的连接近似线性具有 φ 的大小（图 3a）。 为了得到α和φ之间的内在联系角动量定理的实际应用，作者根据手性光学的一般理论，经过一系列的一般性论点和推论，得出远场辐射中BIC的CD值与α和φ近似满足：CD~φα2+Aφ2，其中A为常数，该理论结果与模拟和实验结果一致（图3b）。 进一步计算关系的极值，CD最大化的条件为α=A? φ，这种直接的线性关系也通过模拟和实验结果得到验证（图 3c）。
事实上，圆二色性不仅可以由物质的固有手性（真手性）形成，还可以由光的斜入射或物质的各向异性（伪手性）形成。 为了进一步验证实验测量的BIC具有内在的手性，作者检测了超表面在法向入射条件下的基于圆偏振光的反射光谱（图4a），可以看出只有相同的偏振光分量RRR 具有显着且尖锐的交叉偏振光分量 RRL 和 RLR 的共振峰以及另一个同偏振光分量 RLL 没有观察到显着的共振信号，因此可以排除伪手性的影响，这证明BIC 模式具有内在的手性。
进一步分析可知，超曲面的CD值高达0.93，已经接近极限值1，Q值高达2663，比实验结果高出一个数量级以上现有的手性超材料/超表面（图 4b）。 这些CD值同时提高Q值可以显着改善光与物质之间的手性相互作用，在手性光学领域有着广泛的应用。 作为典型应用，作者演示了基于BIC的手性荧光的增强发射。 通过在超表面上旋涂颜料分子并进行光泵浦，可以观察到显着改善的荧光发射，并且发射的荧光具有高含量的圆偏振光状态（图4c）。
该团队首次通过实验实现并观察了具有内在手性的连续域中的限制态（BIC），同时获得了高达0.93的CD值和高达2663的Q值。作者还基于微观模型和手性光学的一般性模型阐明了 BICs 是如何形成的以及它们是如何设计的。
虽然这项工作是在可见光波段实现的，但可以扩展到红外和更长的波段，但CD值和Q值可以通过加工工艺的改进和优化进一步提高。 本文开发的BIC超表面体系可显着增强光与物质的手性相互作用，在手性光学领域具有广阔的应用前景，如手性光源与光探测器、手性物质的痕量检测、不对称光催化等.
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图 1. (a) 倾斜扰动超表面形成 BIC 的示意图。 (b) 超曲面的能带结构。 (c) OCD 在该部分的分布。 左：α≠0，φ=0，右：α≠0，φ≠0，中：倾斜扰动区域的 OCD 分布。 (d) 未引入倾斜（左）和引入倾斜（右）的中心 xy 平面上的电场和磁场分布，以及相应的电偶极子 p 和磁偶极子 m 结构。
图 2. (a) 倾斜 RIE 蚀刻设置的示意图。 (b) 超表面样品的侧视图和横截面图，比例尺：300 nm。 (c) 引入面内和面外扰动后动量空间C点的演化图。 (d) 当左旋圆偏振光和右旋圆偏振光入射时超表面的角度可分辨透射光谱（上：模拟结果，下：实验结果）。
图 3. (a) 当超表面具有不同倾角时，C+和C-点对应的圆偏振光的入射角。 (b) α固定时CD值与φ的关系。 (c) 为最大化 CD 值需要满足的 α 和 φ 之间的关系。
图 4. (a) 实验测量的超表面样品的基于圆偏振光的反射光谱。 (b) 本工作得到的CD和Q值与现有其他工作进行比较。 本作品根据CD信号的来源分为两类。 (c) 在光泵浦下具有旋涂颜料分子的超曲面的偏振光可辨荧光发射光谱。